Spectroscopy and imaging of magnetic nanoparticles

Diese Arbeit umfasst eine multiparametrische Analyse von Partikel-Matrix-Wechselwirkungen unter der Verwendung der Methode Magnetic Particle Spectroscopy (MPS) und der Bildgebungsmodalität Magnetic Particle Imaging (MPI). Zur Untersuchung wird die dynamische Magnetisierungsantwort magnetischer Nanopartikel auf externe magnetische Wechselfelder ausgewertet. Aufgrund der nichtlinearen Magnetisierungskennlinie der magnetischen Nanopartikel dienen insbesondere die aus der periodischen Anregung resultierenden höheren Harmonischen der Magnetisierung als Informationsquelle. Die vorgestellten Messungen wurden mit einem im Rahmen der Arbeit umgesetzten temperaturgeregelten MPS-Aufbau realisiert. Für die multiparametrischen Untersuchungen wurden Messparameter wie die magnetische Feldstärke des extern angelegten Feldes, die Anregungsfrequenz, die Probentemperatur, die dynamische Viskosität des die Partikel umgebenden Mediums oder Partikeleigenschaften, bzw. -systeme variiert. Anhand der Ergebnisse werden Rückschlüsse auf physikalische Zusammenhänge getätigt und die Quantifizierbarkeit von Messergebnissen sowie deren Übertragbarkeit auf das Bildgebungsverfahren MPI diskutiert.
Es wird gezeigt, dass Partikel-Matrix-Wechselwirkungen im MPS im Millisekundenbereich aufgelöst werden können. Temperaturabhängige Messergebnisse werden auf den dominierenden Relaxationsmechanismus des vorliegenden Partikelsystems zurückgeführt. Unter Zuhilfenahme von Fokker-Planck -Simulationen wird aus einer auf CoFe2O4 -Partikeln basierenden Viskositätsserie der strukturelle Aufbau von Multikernpartikeln aufgeklärt und der Einfluss der dynamischen Viskosität auf die Messdaten diskutiert. Aus den Messdaten rekonstruierte Magnetisierungskurven dienen der Analyse von thermischen Interaktionen mit dem Trägermedium. Die spektrale Zerlegung der Magnetisierungsharmonischen wird eingeführt und angewendet, um temperatur- und viskositätsabhängige Abbildungsfunktionen abzuleiten. Aufgrund des Verwandschaftsgrades der Messprinzipien können die Erkenntnisse aus experimentellen MPS-Daten auf das Bildgebungsverfahren MPI übertragen werden, um die Quantifizierbarkeit der Methode zu beurteilen und zu validieren. Verdünnungsserien von Partikelsuspensionen dienen der Charakterisierung beider Systeme, der des MPS-Aufbaus und der des am Institut gefertigten Zwei-Frequenz-MPIScanners. Abschließend werden im Rahmen der Arbeit realisierte 2D und 3D MPI-Messergebnisse gezeigt und Zwei-Frequenz-mobility-MPI-Daten von Viskositätsstufen vorgestellt. This work comprises a multiparametric analysis of particle-matrix interactions using magnetic particle spectroscopy (MPS) and the corresponding imaging modality magnetic particle imaging (MPI). To investigate particle-matrix interactions, the dynamic magnetization response of magnetic nanoparticles to externally applied alternating magnetic fields is evaluated. Due to the nonlinear magnetization characteristics of magnetic nanoparticles, the higher harmonics of the magnetization resulting from the periodic excitation in particular serve as source of information. The measurements presented were realized with a temperature-controlled MPS setup implemented as part of this work. For multiparametric investigations, measurement parameters such as the magnetic field strength of the externally applied field, the excitation frequency, the sample temperature, the dynamic viscosity of the medium surrounding the particles or particle systems and related properties were varied. Based on the results, conclusions are drawn about physical relationships and the quantifiability of measurement results and their transferability to the MPI imaging technique are discussed.
It is shown that particle-matrix interactions in MPS can be resolved in the millisecond range. Temperature-dependent measurement results are traced back to the dominant relaxation mechanism of the used particle system. With the help of Fokker-Planck simulations, the structure of multicore particles is clarified from a viscosity series based on CoFe2O4 particles. Furthermore, the influence of the dynamic viscosity on the measurement data is discussed. Magnetization curves reconstructed from the measurement data are used to analyze thermal interactions with the carrier medium. Furthermore, the spectral decomposition of the magnetization harmonics is introduced and applied to derive temperature and viscosity dependent mapping functions. Due to the degree of similarity of the measurement principles, the findings from experimental MPS data can be transferred to the MPI imaging method in order to assess and validate the quantifiability of the method. Dilution series of particle suspensions serve to characterize both the MPS setup and the institute’s custom-built dual-frequency MPI scanner. Finally, realized 2D and 3D MPI measurement results are shown and dual-frequency mobility MPI data of different viscosity levels are presented.