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Advances in Imaging & Electron Physics merges two long-running serials-Advances in Electronics & Electron Physics and Advances in Optical & Electron Microscopy. The series features extended articles on the physics of electron devices (especially semiconductor devices), particle optics at high and low energies, microlithography, image science and digital image processing, electromagnetic wave propagation, electron microscopy, and the computing methods used in all these domains. Contributions from leading authorities Informs and updates on all the latest developments in the field
Theory and Data Analysis in Time-Resolved Electron Diffraction
Abstract
In contrast to the traditional approach to electron diffraction and X-ray structural analysis of equilibrium systems, the data analysis process for time-resolved pump-probe electron and X-ray diffraction requires the inclusion of the interaction between the molecular ensemble and the laser field explicitly. The interference term that arises in the molecular scattering intensity of the electrons upon the coherent excitation of a molecular system under study and its Fourier transform makes it fundamentally possible to determine the density matrix and carry out the tomographic reconstruction of the molecular quantum state of this system. Thus, the time sequence of measurements of the scattering intensity and the use of the Fourier transform, which implements a transition from the space of scattering variables to the space of internuclear distances, gives necessary information for the tomographic reconstruction of the Wigner function. This chapter describes the theory and data analysis for time-resolved electron diffraction and presents the basic assumptions and the approximations, the illustration of the diffraction signatures of the excited molecules, simplified and complete cumulant analysis of the time-resolved electron diffraction (TRED) data, and the manifestation of chaotic nuclear dynamics in TRED studies of highly excited nonequilibrium ensembles. Here, the results of several internationally renowned research groups are included and cited.
Keywords
Electron scattering intensitycoherent excitationpump-probe experimentsdensity matrixWigner functionpotential energy surfacetomographic reconstructionexcited molecules
Basic Assumptions and Approximations
(R,?)={exp(ikR)/R}f(?),
(1.1)
i(R,?)={exp(ik|R-ri|)/|R-ri|}exp(ik0zi)fi(?),
(1.2)
i (R,?)={exp(ikR)/R}exp(i(k0-ks)ri)fi(?),
(1.3)
Figure 1.1Definition of scattering coordinates used for the development of intensity equations in electron diffraction. ? is the scattering angle and ? the azimuthal angle in the detector plane; k0 and ks are the wave vectors of the incident and scattered electrons, respectively; s is the momentum transfer vector; rij is the internuclear distance vector between the nuclei of atoms i and j, which are positioned at ri and rj, respectively; and ? and ? give the orientation of the molecular framework with respect to the XYZ laboratory frame.
=?i=1,N?i={exp(ikR)/R}?i=1,Nfi(s)exp(isri).
(1.4)
(s)=(he/4?mei)(?i???i??i??i?),
(1.5)
(s)=I0(jsc/j0)=I0Re{(1/2ik0)?i=1,N(?i???i??i??i?)}=(I0/R2)Re{?i=1,Nfi(s)exp(isri)?j=1,Nfj?(s)exp(-isrj)}=(I0/R2){?i=1,N|fi(s)|2+Re?i?j=1,Nfi(s)fj?(s)exp(is(ri?rj))}.
(1.6)
mol(s)=(I0/R2)Re{?i?j=1,N|fi(s)||fj(s)|exp(i??ij(s))exp(isrij)},
(1.7)
mol(s,t)=??Imol(s)?vib?sp=(I0/R2)?i?j=1,N|fi(s)||fj(s)|Re{exp[i??ij(s)]??exp(isrij)?vib?sp}=(I0/R2)?i?j=1,N|fi(s)||fj(s)|cos(??ij(s))?0,?Pvib(rij,t)[?0,??0,2?Psp(?ij,?ij,t)exp(isrij)sin?ijd?ijd?ij]drij.
(1.8a)
mol(s,t)=(I0/R2)?i?j=1,N|fi(s)||fj(s)|cos(??ij(s))×?Pvib(rij,t)[sin(srij)/srij]drij.
(1.8b)
Erscheint lt. Verlag | 14.4.2014 |
---|---|
Mitarbeit |
Herausgeber (Serie): Peter W. Hawkes |
Sprache | englisch |
Themenwelt | Mathematik / Informatik ► Informatik |
Naturwissenschaften ► Physik / Astronomie ► Optik | |
Technik ► Elektrotechnik / Energietechnik | |
ISBN-10 | 0-12-800309-X / 012800309X |
ISBN-13 | 978-0-12-800309-1 / 9780128003091 |
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