Untersuchungen zur Abtrennung, Konversion und Transmutation von langlebigen Radionukliden

Die zukünftige Rolle und Akzeptanz der Kernenergie wird maßgeblich durch den sicheren
Betrieb existierender und zukünftiger Anlagen und durch überzeugende Lösungen zur
Entsorgung nuklearer Abfälle bestimmt. Vor dem Hintergrund der langen Halbwertszeiten
einiger Radionuklide (Actinden und Spaltprodukte) und der damit verbundenen Frage, ob über
sehr lange Zeiträume eine Freisetzung von Radionukliden aus einem Endlager verhindert werden
kann, werden auch international Alternativen zur direkten Entsorgung von abgebrannten
Kernbrennstoffen diskutiert. Als mögliche Ergänzung wird die Technologieoption mit
Partitioning und Transmutation (P&T) betrachtet, die eine Abtrennung und Umwandlung der
langlebigen Radionuklide in stabile und kurzlebige Nuklide durch Neutronenreaktionen in
speziellen Anlagen vorsieht. Vor diesem Hintergrund beschäftigt sich die vorliegende Arbeit im
ersten Hauptkapitel mit der chemischen Abtrennung von Actiniden aus hochradioaktiven
Abfällen der Wiederaufarbeitung. Für ein besseres Prozessverständnis auf molekularer Ebene
wurden auch Grundlagenuntersuchungen zur Actiniden(III)-Abtrennung mittels Flüssig-Flüssigoder
Flüssig-Fest-Extraktion durchgeführt. Zugleich erfolgte die Entwicklung von reversiblen
Prozessen, die mit Hilfe von Mixer-Settlern oder Zentrifugalextraktoren im Labormaßstab
getestet wurden.
Das nächste Kapitel beschäftigt sich mit der Abtrennung des langlebigen Spaltproduktes Iod-129
aus radioaktiven Abfällen sowie aus bei der Wiederaufarbeitung anfallenden Prozessströmen. Im
Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene einfache chemische und physikalische Verfahren zur
vollständigen Wiederfindung im Hinblick auf die Transmutation oder der Konditionierung in
endlagerstabile Wirtsphasen entwickelt. Iod-129 ist aufgrund seiner hohen Mobilität und seiner
radiologischen Eigenschaften in den Langzeitsicherheitsanalysen von Endlagern relevant.
Darüber hinaus wurden auch Transmutationsexperimente an Iod-127/129 Targets mit Hilfe von
hochenergetischen Protonen (145-2600 MeV) durchgeführt. Aufgrund der zu erwartenden
niedrigen Wirkungsquerschnitte (< 100 mb) wird die Transmutation mit Protonen über
Spallation heute eher als Sonderweg der direkten Transmutation gesehen. Das primäre Ziel
dieser Studien war daher, den unvollständigen Datensatz mit den neuen experimentellen
Wirkungsquerschnitten zu erweitern.
Das letzte Kapitel beschäftigt sich mit der Konversion von abgetrennten Actiniden in keramische
Materialien. Zu den vielversprechendsten Materialien, die im Rahmen dieser Arbeit untersucht
wurden, gehören Yttrium-Stabilisiertes-Zirkonoxid (YSZ) und Thoriumoxid. Keramische
Materialien sind ein vielversprechendes Basismaterial sowohl für die Endlagerung als auch für
die Transmutation. Das Fazit und der Ausblick zur weiteren Entwicklung von P&T bilden den
Abschluss dieser Habilitationsschrift.