GaN Nanostructures for Photocatalytic Applications

Gegenstand dieser Arbeit ist die Implementierung von periodischen GaN-Nanodraht-Matrizen auf kommerziell hergestellten InGaN-Leuchtdioden und deren Charakterisierung im Hinblick auf die Anwendung in der Photokatalyse.
Zunächst wird das homoepitaktische selektive Wachstum von GaN-Nanodrähten im Hinblick auf deren Morphologie untersucht. Die Kontrolle über die Position sowie Länge und Durchmesser der GaN-Nanodrähte stellt eine wichtige Voraussetzung für die reproduzierbare Herstellung von Nanodraht-basierten Bauelementen für die Photokatalyse dar.
Um die Ausbreitung des emittierten Lichts von einer planaren Leuchtdiode über periodisch angeordnete GaN-Nanodrähte zu verstehen, werden numerische Simulationen durchgeführt. Diese zeigen, dass für große Abstände zwischen den Nanodrähten die optische Transmission von den Wellenleitereigenschaften der einzelnen Nanodrähte geprägt ist. Minima entstehen aufgrund der effizienten Einkopplung des einfallenden Lichts in die von den Nanodrähten geführten Wellenleitermoden. Maxima hingegen treten für Nanodraht-Durchmesser auf, für die das Licht nur schwach in die Wellenleitermoden einkoppelt. Diese Maxima entstehen durch ein erhöhtes evaneszentes Feld entlang der Nanodraht-Seitenfacetten. Für dichte GaN-Nanodraht-Matrizen, deren Periode sich in der Größenordnung der Wellenlänge befindet, wird die Einkopplung des Lichts in die Nanodrähte zusätzlich durch die Kopplung zwischen einzelnen Nanodrähten und die Anregung von Feldmoden beeinflusst. Dies zeigt sich in stärker ausgeprägten Transmissionsminima. Im Hinblick auf die Anwendung in der Photokatalyse ist eine Auskopplung des Lichts über die Nanodraht-Seitenfacetten, auf denen die photokatalytischen Reaktionen stattfinden, erwünscht. Hierfür müssen GaN-Nanodrähte mit Durchmessern ausgewählt werden, für die das einfallende Licht nur schwach in die Wellenleitermoden einkoppelt und dadurch ein erhöhtes evaneszentes Feld um die Nanodrähte herum entsteht. Um die theoretischen Vorhersagen zu bestätigen, werden experimentelle Transmissions- und Fluoreszenzmessungen durchgeführt. Diese zeigen zum Einen eine effiziente Kopplung des Lichts in Wellenleitermoden und zum Anderen eine optische Kopplung zwischen dem evaneszentem Feld und Molekülen, die sich auf den Nanodraht-Seitenfacetten befinden. Darüber hinaus wird der Einfluss einer dielektrischen Schale, die photokatalytische Zentren darstellt, untersucht. Hierzu werden dielektrische Schalen mit unterschiedlicher Dicke und unterschiedlichem Brechungsindex um die GaN-Nanodrähte aufgebracht. Transmissionsmessungen zeigen eine Verschiebung der Minima zu kleineren Durchmessern mit zunehmender Dicke und zunehmendem Brechungsindex der Schale aufgrund einer verstärkten Einkopplung des Lichts in Wellenleitermoden. Im Gegensatz dazu wird eine Verschiebung der Minima zu größeren Durchmessern mit zunehmendem Brechungsindex der Umgebung der GaN-Nanodrähte beobachtet und diese auf eine geringere Kopplungseffizienz der Wellenleitermoden zurückgeführt. Zudem wird beobachtet, dass die spektrale Position der Feldmoden, die in dichten GaN-Nanodraht-Matrizen angeregt werden, von dem Brechungsindex der Umgebung abhängig ist. Schließlich werden integrierte InGaN Leuchtdioden/ GaN-Nanodraht Bauelemente erfolgreich hergestellt und im konstanten und gepulstem Betrieb untersucht.
Im zweiten Teil der Arbeit werden homogene GaN-Nanowände und GaN-Nanogitter mit vordefinierten Dicken, Abständen und kristallographischen Seitenfacetten hergestellt. Photolumineszenz-Messungen weisen auf eine hohe Kristallqualität der GaN-Nanowände hin. Zudem zeigt die Emission der freien Exzitonen eine starke Abhängigkeit von der Kristallorientierung der Nanowand-Seitenwände. Dies lässt sich auf unterschiedliche Oberflächenzustände für die a-Kristallebene und m-Kristallebene von GaN zurückführen.
Darüber hinaus wird die Wechselwirkung des Lichts mit GaN-Nanowänden mit Hilfe numerischer Simulationen und experimenteller Messungen im Hinblick auf die Anwendung in der Photokatalyse untersucht. GaN-Nanowände verhalten sich, ähnlich zu GaN-Nanodrähten, als optische Wellenleiter. Die Ausbreitung des Lichts über periodisch angeordnete GaN-Nanowände wird durch die Wellenleitereigenschaften der einzelnen Nanowände und durch die Beugungseffekte der Nanowand-Matrix bestimmt. Entsprechend zu GaN-Nanodrähten gibt es eine optimale Größe und einen optimalen Abstand der Nanowände, die zu einer erhöhten Auskopplung des Lichts über die Nanowand-Seitenfacetten führen. Experimentelle Messungen zeigen eine effiziente optische Kopplung des Lichts in die von den Nanowänden geführten Wellenleitermoden. Diese Ergebnisse führen zur Schlussfolgerung, dass selektiv gewachsene GaN-Nanowände und GaN-Nanogitter vielversprechende Kandidaten für photokatalytische Bauelemente sind.