Experimental determination of cross sections for ionization of DNA constituents by proton impact

This thesis presents a complete set of proton-impact ionization cross section data of DNA constituents determined at the Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB). The cross section data describe the probabilities for the ionization of gas-phase tetrahydrofuran, pyrimidine and trimethyl phosphate that are structural analogues to the base, sugar, and phosphate residue of the DNA, respectively. Total, single-differential and double-differential ionization cross sections were determined, whereby the differential description refers to the energy or angular dependence of electron emission. Double-differential cross sections were measured for impact energies between 75 keV and 3000 keV over an angular range between 15° and 150° in 15° intervals. Both singledifferential and total ionization cross sections were derived by integration of the measured double-differential cross sections.
The measurements of double-differential cross sections were carried out using a crossed-beam arrangement in a high-vacuum chamber. The proton beam, which perpendicularly crosses an effusive gas jet target of DNA constituents inside the chamber, was generated either by the 3.75MV Van de Graaff accelerator of the PTB ion accelerator facility (PIAF) or a newly developed 155 kV ion accelerator. In the measurement a newly constructed electron spectrometer was used to detect the secondary electrons produced by proton collisions with the target molecules. The energy of the secondary electrons was selected by a hemispherical electron energy analyzer, which was mounted on a turntable to allow the spectrometer to rotate around the axis of the gas jet. Hence, the energy spectra could be recorded at defined observation angles with respect to the proton beam. These spectra were converted into absolute cross section values via a normalization procedure based on previously published absolute electron-impact cross section data.
The experimentally determined cross section data were compared to various theoretical approaches, such as the classical Rutherford formula and several quantum-mechanical methods, namely the Hansen-Kocbach-Stolterfoht model (HKS), a semi-empirical model based on the dielectric response function (DRF) and an ab initio model based on the first Born approximation with corrected boundary conditions (CB1). The comparison to the CB1 and DRF models shows a good agreement with experimental data in a broad range of emission angles and energies of the secondary electrons. All proton-impact ionization cross sections obtained in this work have been integrated in the GEANT4-DNA and PTra track structure codes to improve the estimation of radiation damage to DNA in ion-beam cancer therapy. In dieser Arbeit wurde ein vollständiger Satz von Wechselwirkungsquerschnitten für die Ionisierung von DNA-Bestandteilen durch Protonen mit einem neu entwickelten experimentellen Aufbau an der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt (PTB) bestimmt. Die ermittelten Wirkungsquerschnitte beschreiben die Wahrscheinlichkeiten für die Ionisierung von Tetrahydrofuran, Pyrimidin und Trimethyl-phosphat in der Gasphase, die strukturelle Analoga der Nukleobasen, der Deoxyribose und des Phosphatrestes der DNA sind. Bestimmt wurden totale, einfach-differenzielle und doppelt-differenzielle Ionisierungsquerschnitte, wobei die differenzielle Beschreibung sich auf die energie- und winkelabhängige Elektronenemission bezieht. Doppelt-differenzielle Ionisierungsquerschnitte wurden für Stoßenergien zwischen 75 keV und 3000 keV über einen Winkelbereich zwischen 15° und 150° in 15° Intervallen gemessen. Sowohl die einfach-differenziellen als auch die totalen Ionisierungsquerschnitte wurden durch Integration aus den gemessenen doppelt-differenziellen Wirkungsquerschnitten abgeleitet.
Die Messungen der doppelt-differenziellen Ionisierungsquerschnitte wurden in einer Hochvakuumkammer durchgeführt, in der ein Protonenstrahl einen effusiven Gasstrahl von DNA-Bestandteilen kreuzt. Der Protonenstrahl wurde hierbei entweder durch einen neu aufgebauten 155 kV-Beschleuniger oder durch den 3.75MV-Van-de-Graaff-Beschleuniger der PTB Ionenbeschleunigeranlage (PIAF) erzeugt. Bei der Messung wurde ein neu aufgebautes Elektronenspektrometer verwendet, um die bei Protonenkollisionen mit den Gasmolekülen erzeugten Sekundärelektronen zu detektieren. Die Energie der Sekundärelektronen wurde durch einen halbkugelförmigen Elektronenenergieanalysator selektiert, der auf einem Drehtisch so montiert war, dass das Spektrometer um die Achse des Gasstrahls gedreht werden konnte und damit die Energiespektren bei definierten Beobachtungswinkeln im Bezug auf den Protonenstrahl aufgenommen werden konnten. Aus diesen Spektren wurden die Absolutwerte der Ionisierungsquerschnitte durch ein Normierungsverfahren unter Bezugnahme auf zuvor veröffentlichte absolute Daten von Elektronenstoß-Wirkungsquerschnitten bestimmt.
Die experimentell ermittelten Ionisierungsquerschnitte wurden mit verschiedenen theoretischen Verfahren verglichen. Diese umfassten die klassische Rutherford-Formel und mehrere quantenmechanische Methoden, wie das Hansen-Kocbach-Stolterfoht-Modell (HKS), ein semi-empirisches Modell auf der Grundlage der dielektrischen Antwortfunktion (DRF), sowie ein abinitio Modell basierend auf der ersten Born-Näherung mit korrigierten Randbedingungen (CB1). Der Vergleich mit CB1- und DRF-Modell zeigt eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Daten in einem breiten Bereich von Emissionswinkeln und Energien der Sekundärelektronen. Die in dieser Arbeit erhaltenen Protonenstoß-Ionisierungsquerschnitte wurden mittlerweile in die GEANT4-DNA- und PTra-Spurstrukturcodes aufgenommen, um die Vorhersage von Strahlenschäden an der DNA in der Ionenstrahl-Krebstherapie zu verbessern.