Seltenerd-dotierte Oxidkristalle für Festkörperlaser im sichtbaren Spektralbereich

Die Motivation dieser Arbeit ist die Erforschung potentieller Seltenerd-dotierter Laserkristalle auf Basis von oxidischen Wirtsmaterialien, welche mit Hilfe von blauem Pumplicht sichtbares Laserlicht erzeugen können. Oxide weisen im Vergleich zu anderen Materialklassen meistens bessere thermomechanische Eigenschaften auf und sind zumeist einfacher herzustellen. Es wurden die schmalbandigen intrakonfiguralen 4 f -4 f -Übergänge des Pr 3+ - und des Ho 3+ - Ions sowie die zur Realisierung durchstimmbarer Laser geeigneten interkonfiguralen 5d-4 f - Übergänge des Ce 3+ -Ions untersucht, welche in unterschiedliche Oxidkristalle dotiert wurden. Neben der Herstellung der Kristalle, welche größtenteils mit dem Czochralski- und dem Nacken-Kyropoulos-Verfahren erfolgte, lag das Hauptaugenmerk auf der spektroskopischen Charakterisierung der Materialien in Bezug auf ihre Lasereigenschaften und – sofern möglich – der Charakterisierung der entsprechenden Laser.

Anders als bei vielen anderen Pr 3+ -dotierten Oxiden ist bei Pr 3+:SrAl12O19 der Verlustprozess durch Multiphononenrelaxation vom oberen Laserniveau in das benachbarte 1 D2-Multiplett vernachlässigbar gering. Weiterhin tritt keine Absorption aus angeregten Zuständen (ESA) im sichtbaren Spektralbereich auf, so dass weder Pump- noch Laserwellenlängen durch diesen Verlustprozess beeinträchtigt sind. Unter Verwendung von InGaN-Laserdioden als Pumpquellen konnte mit Pr 3+:SrAl12O19 erstmals Lasertätigkeit im Dauerstrichbetrieb gezeigt werden. Mit einem differentiellen Wirkungsgrad von 47% bei einer Wellenlänge von 643,5 nm stellt dieses System den effizientesten, jemals demonstrierten Pr 3+ -Festkörperlaser im sichtbaren Spektralbereich auf der Basis von Oxiden dar. Bei einer absorbierten Pumpleistung von 281 mW wurde eine maximale Ausgangsleistung von 75 mW erzielt. Die Ausgangsleistung ist vor allem durch die zur Verfügung stehende Pumpleistung begrenzt. Im tiefroten Spektralbereich bei 724,4 nm wurde mit diesem Material zum ersten Mal Lasertätigkeit nachgewiesen.

Für Pr 3+:LuAlO3 konnte erstmals Lasertätigkeit im roten und tiefroten Spektralbereich im Dauerstrichbetrieb demonstriert werden. Bei 724,1 nm wurde eine maximale Ausgangsleistung von 6,7 mW bei einem differentiellen Wirkungsgrad von 14% erzielt.

Spektroskopischen Untersuchungen zeigen, dass es prinzipiell möglich sein sollte, einen Laser mit Ho 3+:Lu2O3 im grünen und mit Pr 3+:Gd3Sc2Al3O12 im orangenen Spektralbereich zu realisieren. Für Ce 3+:Ca3Sc2Si3O12, Ce 3+:Y3Al5O12 und Ce 3+:Sr3SiO5 ist gemäß den Messungen zur ESA kein Laserbetrieb zu erwarten.

Bei Ce 3+:CaSc2O4 ist die Verstärkung durch stimulierte Emission in Teilen des sichtbaren Spektralbereichs größer als die Verluste durch ESA, so dass die Realisierung eines Lasers möglich sein sollte. Die energetische Lage des untersten 5d-Zustandes wurde mit spektroskopischen Messungen relativ zum Leitungsband bestimmt. Aufgrund der berechneten Breite des Leitungsbandes von maximal 1,6 eV finden ESA-Prozesse vom untersten 5d-Zustand in das Leitungsband hauptsächlich im nahen infraroten Spektralbereich statt.

Insgesamt zeigen die Ergebnisse, dass auf Basis oxidischer Wirtsmaterialien effiziente Festkörperlaser im sichtbaren Spektralbereich erzielt werden können.